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Als Ergebnis seiner Reisen im Auftrag von General Electric (die ihn als Botschafter des guten Willens im eigenen Land angeheuert hatten), war er davon überzeugt, dass nicht das Großkapital das Problem in der Wirtschaft war, sondern die große Regierung. Infolgedessen erhielten mehr republikanische Gruppen Einladungen zu Vorträgen. Im Herbst 1962 trat er offiziell in die Republikanische Partei ein. 1964 spielte er in seinem letzten Film mit, als er in „The Killers“ zum ersten und einzigen Mal einen Bösewicht verkörperte. Er drehte auch 21 Episoden für die Fernsehserie „Death Valley Days“, aber seine Karriere verlagerte sich von der Leinwand auf die politische Bühne.
Am 27. Oktober 1964 hielt er die Rede „A Time for Choosing“ (Eine Zeit der Wahl) für Barry Goldwaters erfolglose Kandidatur für das Präsidentenamt, die ihn in eine prominente Position innerhalb der republikanischen Partei katapultierte – und dass auch seine „Zeit der Wahl“ gekommen war. Er hat das politische Leben nie gesucht, sondern es hat ihn gesucht. Je mehr er sich gegen die Fehler der großen Regierung aussprach, desto mehr Menschen um ihn herum wollten, dass er diese Probleme behebt. Er war voller Ideen und Lösungen und bekam nun die Chance, sie umzusetzen.
Im Jahr 1965 überzeugten ihn seine Anhänger, für das Amt des Gouverneurs von Kalifornien zu kandidieren, und zwar gegen Pat Brown, einen liberalen Demokraten, der eine dritte Amtszeit anstrebte. Mit der Unterstützung von Holmes Tuttle und seiner Gruppe („Freunde von Ronald Reagan“) gewann er die Wahl. Er machte sich daran, die Frage zu beantworten, was das Beste für Kalifornien war – und nicht, was das Beste für seine Popularität war – und ein wahrer Führer war geboren. Er sah sich einer Legislative gegenüber, die immer noch von der Demokratischen Partei beherrscht wurde, die es nicht mochte, dass der neue Gouverneur ihnen sagte, wie sie das Geld der Steuerzahler ausgeben sollten.
Er wollte zwar mitbestimmen, wie diese Änderungen getroffen und umgesetzt werden sollten, aber er machte sich nie Sorgen über die „politischen Auswirkungen“ für ihn persönlich. Aufgrund seiner selbstbewussten Führung wurde er bereits 1968 als führender Anwärter auf die Präsidentschaftskandidatur gehandelt. In jenem Jahr hatten die Ausgabenkürzungen und die zusätzlichen Einnahmen begonnen, die Finanzen von Sacramento wieder in Ordnung zu bringen. Er lernte, wie man das „line-item-veto“ nutzt, um unnötige Ausgabenposten aus einem Gesetzentwurf zu streichen. Er lernte auch, dass der beste Weg, eine sture Legislative zum Handeln zu bewegen, nicht darin bestand, sie zu übergehen, sondern über ihre Köpfe hinweg – direkt zu ihren Wählern, den Menschen in Kalifornien. Er rief die Abgeordneten an, um ihnen zu erklären, warum sie für seine Gesetzesentwürfe stimmen sollten, und zusammen mit Nancy lernte er, wie wichtig es ist, mit den politischen Gegnern in Kontakt zu treten und sie kennen zu lernen.
Er wurde gebeten, im Präsidentschaftswahlkampf 1968 als „Lieblingssohn“ anzutreten. Bei dieser Methode wurde ein Kandidat aufgrund seiner regionalen Anziehungskraft und seines Bekanntheitsgrades nominiert, nicht unbedingt aufgrund seiner spezifischen politischen Ansichten oder seiner Wahrscheinlichkeit, eine landesweite Wahl zu gewinnen. Er sollte nur bis zum nationalen Parteitag kandidieren und dann seine Delegierten dazu bewegen, einen anderen Kandidaten zu unterstützen. Auf dem Parteitag im August 1968 beschlossen die kalifornischen Delegierten jedoch, seinen Namen als offiziellen Kandidaten beizubehalten und stimmten für ihn. Als sich auf dem Kongress eine klare Mehrheit für den ehemaligen Vizepräsidenten Richard M. Nixon abzeichnete, ergriff Reagan das Wort und stellte den Antrag, dass die Delegierten Nixon per Akklamation nominieren sollten. Reagan war nun ein Name auf der nationalen Bühne.
Die späten 1960er Jahre waren eine Zeit großer Unruhen, vor allem an den Universitäten. Die Studenten der neun Universitäten der University of California (UC) waren unzufrieden mit den großen Klassen, die oft von Lehrassistenten und nicht von Professoren unterrichtet wurden, und begannen zu protestieren. Was als legitime Beschwerde begann, entwickelte sich zu einem gefährlichen Aufruhr, der die Sicherheit aller Menschen auf dem Campus oder in dessen Nähe gefährdete. Der Campus der UC Berkeley war besonders unruhig, und innerhalb eines Zeitraums von elf Monaten kam es allein auf diesem Campus zu acht Bombenanschlägen und versuchten Bombenanschlägen. Der Präsident der Universität sowie der Bürgermeister und der Polizeichef baten ihn, den „Notstand“ auszurufen.
Zwar unterstützte er die in der Verfassung garantierte Rede- und Meinungsfreiheit, aber ein Mob, der andere verletzte und Eigentum niederbrannte und zerstörte, hatte nichts Edles an sich. Seine Antwort lautete: „Befolgen Sie die Regeln oder verschwinden Sie“, und er rief die Nationalgarde, um die Ordnung wiederherzustellen. Danach gab es keine Übergriffe von Randalierern mehr, und auf dem Campus kehrte wieder Ruhe ein.
Ende 1969 war er der Meinung, dass eine Amtszeit nicht ausreichen würde, um alle Ziele zu erreichen, die er sich gesetzt hatte. Er ließ sich nicht aufhalten, bis er sein wichtigstes Ziel erreicht hatte: die Reform des aufgeblähten kalifornischen Wohlfahrtsprogramms. Im November 1970 wurde er für eine zweite Amtszeit zum Gouverneur von Kalifornien gewählt und besiegte den Sprecher der Staatsversammlung, Jesse Unruh, einen steuer- und ausgabenorientierten Liberalen, der von Anfang an gegen Reformen gewesen war.
Zu Beginn seiner zweiten Amtszeit setzte er sein Engagement für landesweite Reformen fort und nahm das aufgeblähte staatliche Wohlfahrtsprogramm ins Visier. Der Welfare Reform Act (WRA), der im August 1971 unterzeichnet wurde, sah eine Verschärfung der Anspruchsvoraussetzungen für die Sozialhilfe vor und verpflichtete diejenigen, die in der Lage waren, sich um Arbeit zu bemühen, dies zu tun, anstatt weiterhin Leistungen zu erhalten. Seine Regierung wendete sich von der Betrachtung der Sozialhilfe als „Anspruch“ ab und wandte sich dem Konzept der „gegenseitigen Verpflichtung“ zu. Die WFA wurde von vielen als die „wahrscheinlich umfassendste“ Initiative dieser Art in der amerikanischen Geschichte bezeichnet und war der Vorläufer für spätere Reformen auf Bundesebene.
Rückblickend auf seine acht Jahre als Gouverneur war er stolz auf alles, was er erreicht hatte: Die Regierung des Bundesstaates war kleiner, weniger kostspielig und geschäftsmäßiger; die Wachstumsrate der Regierung war geringer als das Bevölkerungswachstum, und die Bürokratie reagierte besser auf die Öffentlichkeit, und ein Großteil der Macht und der Steuerbefugnisse, die vom Staat usurpiert worden waren, wurde an die lokalen Gemeinden zurückgegeben. Obwohl viele wollten, dass er für eine dritte Amtszeit kandidierte, war er der Meinung, dass er das meiste von dem, was er sich vorgenommen hatte, erreicht hatte, und Anfang 1975 verließ Reagan Sacramento und kehrte nach Los Angeles zurück.
Die Ford-Regierung hatte ihm angeboten, ihn zum Botschafter am St. James Court zu ernennen, oder ihn zum Verkehrsminister oder später zum Handelsminister zu ernennen – aber er lehnte alle diese Angebote ab. Stattdessen arbeitete er nach seinem Ausscheiden aus dem Amt mit einer Beratungs- und Public-Relations-Firma zusammen, die anfing, Reden für ihn zu buchen und ihm die Möglichkeit zu geben, Zeitungskolumnen zu schreiben und Radiokommentare zu geben.
Nachdem er eine Rinderfarm in der Nähe von Santa Barbara, Kalifornien, besichtigt hatte, kaufte er sie 1974 und nannte sie „Rancho del Cielo“ -Ranch im Himmel. Dies ermöglichte es ihm, sich wieder seiner Liebe zum Reiten und zur körperlichen, harten Arbeit zu widmen. Er renovierte einen Großteil des bestehenden Hauses und der Wege auf dem Grundstück selbst. Obwohl er vorhatte, den Rest seines Lebens dort zu verbringen, wurde er ständig daran erinnert, dass „ein Kandidat nicht die Entscheidung trifft, ob er für ein Amt kandidiert, sondern die Leute treffen sie für ihn.“
Es wurde bald klar, dass die Leute landesweit wollten, dass er für das Amt des Präsidenten kandidierte, also bewarb er sich um die Nominierung. Er hatte es auf die Demokraten und die große Regierung abgesehen, nicht auf Gerald Ford. Reagan blieb standhaft in seinem Engagement für das so genannte „Elfte Gebot“ – „Du sollst nicht schlecht über einen anderen Republikaner sprechen“. Er verlor die Nominierung, aber sein starkes Auftreten legte den Grundstein für die Wahl 1980.
Am 13. November 1979 kandidierte er für die Präsidentschaft. Obwohl er sich an den „Elften Verfassungszusatz“ hielt, nahm er an einer Reihe von Debatten mit den anderen Kandidaten teil. Nachdem er sie alle in den Schatten gestellt hatte, wählte er George H. W. Bush (nachdem er von Ford abgelehnt worden war) als seinen Kandidaten und kündigte an, Jimmy Carter und Walter Mondale zu besiegen.
Carter hatte sich geweigert, in einer landesweit im Fernsehen übertragenen Debatte gegen Reagan anzutreten, doch eine Woche vor der Wahl zwang ihn der öffentliche Druck dazu.