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Como resultado de sus viajes en nombre de General Electric (que lo había contratado como embajador de buena voluntad de la oficina central), se convenció de que las grandes empresas no eran el problema de la economía, sino el gran gobierno. Como resultado, más grupos republicanos empezaron a invitarle a dar conferencias. En otoño de 1962, se afilió oficialmente al Partido Republicano. En 1964, actuó en su última película, interpretando a un villano por primera y única vez en «The Killers». También filmó 21 episodios para el programa de televisión «Días del Valle de la Muerte», pero su carrera pasó de la pantalla al escenario político.
El 27 de octubre de 1964, pronunció el discurso «A Time for Choosing», para la fallida candidatura de Barry Goldwater a la presidencia, que le catapultó a un lugar de relevancia dentro del partido republicano, y que su «momento de elegir» también había llegado. Nunca buscó la vida política, sino que ésta le buscó a él. Cuanto más hablaba contra los defectos del gran gobierno, más gente a su alrededor quería que arreglara esos problemas. Estaba lleno de ideas y soluciones y ahora se le daba la oportunidad de ponerlas en práctica.
En 1965, sus partidarios le convencieron para que se presentara como candidato a gobernador de California contra Pat Brown, un demócrata liberal que buscaría un tercer mandato. Con el apoyo de Holmes Tuttle y su grupo («Amigos de Ronald Reagan»), ganó las elecciones. Se propuso responder a lo que era mejor para California -no a lo que era mejor para él en cuanto a popularidad- y nació un verdadero líder. Se enfrentó a una legislatura todavía dominada por el partido demócrata al que no le gustaba que el nuevo gobernador les dijera cómo gastar el dinero de los contribuyentes.
Aunque quería participar en la forma en que se cumplían e implementaban estos cambios, nunca le preocuparon las «ramificaciones políticas» para él personalmente. Debido a su liderazgo seguro, ya en 1968 se le consideraba como uno de los principales aspirantes a la candidatura presidencial. Para ese año, los recortes de gastos y los ingresos adicionales habían empezado a poner en orden las finanzas de Sacramento. Aprendió a aprovechar el «veto lineal» para eliminar las partidas de gasto innecesarias de un proyecto de ley. También aprendió que la mejor manera de conseguir que una legislatura testaruda se moviera no era pasar por encima de ellos, sino dirigirse a sus electores, el pueblo de California. Llamó a los legisladores para explicarles por qué debían votar a favor de sus proyectos de ley y, con Nancy, dominó la importancia de socializar con los oponentes políticos y conocerlos.
Se le pidió que entrara en la carrera presidencial de 1968 como candidato «hijo predilecto». Esta técnica designaba a un candidato en función de su atractivo y reconocimiento regional, no necesariamente por sus opiniones políticas específicas o su probabilidad de ganar unas elecciones a nivel nacional. Sólo se mantendría como candidato hasta la convención nacional, momento en el que liberaría a sus delegados para apoyar a otro candidato. Sin embargo, en la Convención de agosto de 1968, los delegados de California decidieron mantener su nombre como candidato oficial y votaron por él. Cuando la convención mostró una clara mayoría a favor del ex vicepresidente Richard M. Nixon, Reagan tomó la palabra e hizo una moción para que los delegados nominaran a Nixon por aclamación. Reagan era ahora un nombre en la escena nacional.
Los últimos años de la década de 1960 fueron una época de gran agitación, especialmente en los campus universitarios. Los estudiantes de los nueve campus de la Universidad de California (UC) estaban descontentos con sus grandes clases, a menudo impartidas por asistentes de enseñanza en lugar de profesores, y comenzaron a protestar. Lo que comenzó como una queja legítima, evolucionó hasta convertirse en una peligrosa agitación que puso en peligro la seguridad de todos los que se encontraban en esos campus o en sus proximidades. El campus de la Universidad de Berkeley fue especialmente volátil y, en un periodo de once meses, se produjeron ocho atentados e intentos de atentado sólo en este campus. El presidente de la Universidad, junto con el alcalde y el jefe de policía, le pidieron que declarara el «estado de emergencia»
Aunque apoyaba la garantía constitucional del derecho a la libertad de expresión, no había nada de noble en una turba que hería a otros y quemaba y destruía propiedades. Su respuesta fue: «Obedezcan las reglas o váyanse», y llamó a la Guardia Nacional para restablecer el orden. Después de eso, no hubo más ataques por parte de los alborotadores y la paz comenzó a regresar a los campus de nuevo.
Para finales de 1969, sintió que un mandato no le daría tiempo suficiente para lograr todas las metas que se había propuesto. No se detendría hasta lograr su objetivo más importante: reformar el abultado programa de bienestar social de California. En noviembre de 1970, fue elegido para un segundo mandato como gobernador de California, derrotando al presidente de la Asamblea Estatal, Jesse Unruh, un liberal de impuestos y gastos que desde el principio se había opuesto a las reformas.
Para iniciar su segundo mandato, continuó con su compromiso de realizar reformas en todo el estado, y dirigió su mirada al abultado programa de bienestar social del estado. La Ley de Reforma de la Asistencia Social (WRA) se promulgó en agosto de 1971 e incluía el endurecimiento de los requisitos para acceder a las ayudas sociales y la exigencia de que aquellos que pudieran buscar trabajo lo hicieran en lugar de seguir recibiendo las prestaciones. Su administración cambió la visión de la asistencia social como un «derecho» y avanzó hacia el concepto de «obligación mutua». La WFA fue calificada por muchos como «probablemente la más completa» iniciativa de este tipo en la historia de Estados Unidos y fue la precursora de eventuales reformas a nivel federal.
Al reflexionar sobre sus ocho años como Gobernador, se sintió orgulloso de todo lo que había logrado: el gobierno estatal era más pequeño, menos costoso y más empresarial; la tasa de crecimiento del gobierno era menor que el crecimiento de la población, y la burocracia respondía mejor al público y gran parte del poder y la autoridad tributaria que había sido usurpada por el estado fue devuelta a las comunidades locales. Aunque muchos querían que se presentara a un tercer mandato, él consideraba que había logrado la mayor parte de lo que se había propuesto, y a principios de 1975, Reagan dejó Sacramento y regresó a Los Ángeles.
La Administración Ford le había ofrecido nombrarle embajador en la Corte de Santiago, o nombrarle secretario de Transporte o más tarde secretario de Comercio, pero él rechazó todas estas ofertas. En su lugar, después de dejar el cargo, trabajó con una empresa de consultoría y relaciones públicas que comenzó a reservar discursos para él y a proporcionarle oportunidades para escribir columnas en los periódicos y dar comentarios en la radio.
Después de recorrer un rancho de ganado cerca de Santa Bárbara, California, lo compró en 1974 y lo llamó «Rancho del Cielo». Esto le permitió volver a su amor por la equitación y el trabajo físico y duro. Él mismo renovó gran parte de la casa y los senderos existentes en la propiedad. Aunque planeaba pasar el resto de su vida allí, le recordaban constantemente que «un candidato no toma la decisión de presentarse a un cargo, la gente lo hace por él»
Pronto quedó claro que la gente de todo el país quería que se presentara a la presidencia, así que buscó la candidatura. Iba a por los demócratas y el gran gobierno, no a por Gerald Ford. Reagan se mantuvo firme en su compromiso con el llamado «undécimo mandamiento»: «No hablarás mal de ningún compañero republicano». Perdió la nominación, pero su sólida actuación sentó las bases para las elecciones de 1980.
El 13 de noviembre de 1979, se convirtió en candidato a la Presidencia. Aunque se acogió a la «undécima enmienda», realizó una serie de debates con los demás candidatos. Tras superar a todos ellos, eligió a George H. W. Bush (tras ser rechazado por Ford) como su compañero de fórmula y anunció su intención de derrotar a Jimmy Carter y Walter Mondale.
Carter se había negado a enfrentarse a Reagan en un debate televisado a nivel nacional, pero una semana antes de las elecciones, la presión pública le obligó a hacerlo.